摘要

基于液滴或氣泡的多相微流控是近年來微流控技術中快速發展的重要分支之一.本文利用高速顯微攝影技術和數字圖像處理技術對T型微通道反應器內氣液兩相流動機制及影響因素進行實驗研究.實驗采用添加表面活性劑的海藻酸鈉水溶液作為液相,空氣作為氣相.研究T型微通道反應器內氣液兩相流型的轉變過程,并根據微通道內氣泡的生成頻率和生成氣泡的長徑比對氣泡流進行分類.研究發現當前的進料方式下,可以觀測到氣泡流和分層流2種流型,且依據氣泡生成頻率和微通道內氣泡的長徑比可將氣泡流劃分為分散氣泡流、短彈狀氣泡流和長彈狀氣泡流3種類型,并基于受力分析確定3種氣泡流的形成機制分別為剪切機制、剪切-擠壓機制和擠壓機制.考察不同液相黏度和表面張力系數對不同類型氣泡流范圍的影響規律.結果表明：液相黏度相較于表面張力系數而言,對氣泡流生成范圍影響更大.給出不同類型氣泡流流型轉變條件的無量綱關系式,實現微通道生成微氣泡過程的可控操作.

引 言

微流控是使用微通道處理或操縱微米級流體系統所涉及的科學和技術.微流控可以實現一系列常規方法難以實現的微操作,在生物醫學和化工等領域具有巨大的發展潛力和廣泛的應用前景.流體在微通道中的行為與其在宏觀尺度通道中不同,這些流動行為是微流控的重要特征,掌握流體在微通道中的行為是實現微操作的基礎.微通道內的多相流動技術是微流控技術的一個重要分支,其特點是可以連續生成高分散性的微液滴或微氣泡.然而,當前對微通道內微尺度多相流動流型及影響因素認識的不足約束了利用微通道多相流動技術實現微液滴和微氣泡可控制備工藝的發展.

不同幾何結構的微通道內氣液兩相流型大致可分為：分層流,環狀流,泡狀流,彈狀流和攪拌流等.Damianides和Westwater在截面為不同水力直徑圓形和三角形的聚焦型微通道中觀察到泡狀流、彈狀流、分散流和環狀流,考察了不同流型間的轉變規律,確定了微通道尺寸和幾何形狀對氣液兩相流型轉變的影響.Galbiati和Andreini使用空氣和水在截面為圓形的Y型通道中進行實驗,僅觀察到彈狀流和環狀流兩種流型并確定了二者的轉變邊界.Fourar等通過控制氣相壓力和液相流率將氣液兩相并流輸入微通道,觀察到泡狀流、滴狀流和環狀流等流型,給出流型分布和轉變邊界.雖然他們采用了與Mandhane等相似幾何形狀的微通道,但因選用液相的不同,導致氣液兩相流型的分布與后者的結果并不完全一致.歸納以往研究可知,微通道內氣液兩相流型主要受控于微通道幾何結構,微通道表面特性],氣液相流率比和流體物性等參數.而目前微通道內氣液兩相流型的劃分沒有統一標準,實驗大多僅停留在不同流動類型的確認,關于流體物性參數對流型轉變影響的研究較少,流型間的轉變機制以及不同流型轉變邊界的量化還需要進一步研究.

T型微通道憑借制造簡單、操作方便等優勢,廣泛用于生成微液滴和微氣泡.T型微通道內多相流動技術起初被廣泛用于制備微液滴.De Menech等提出擠壓-滴落過渡機制來解釋T型微通道中微液滴的形成過程,指出T型微通道中生成微液滴包括三種不同的破碎模式,即擠壓式、射流式和滴落式.Xu等利用連續相的毛細數Ca劃分流型和解釋微液滴的生成機制,給出了T型微通道內微液滴尺寸的預測模型.基于以上研究工作,Fu等將擠壓-滴落過渡機制用于研究T微通道內微氣泡的形成過程,指出在滴落模式下,液相黏性剪切力足以克服表面張力而形成微氣泡,此時黏性剪切力和表面張力控制微氣泡的生成過程;在擠壓模式下,液相黏性剪切力相比于表面張力要小很多,只有氣泡逐漸填滿微通道,氣泡上下游液相間不斷增大的壓差力才是促使氣液界面不穩定進而斷裂的主要作用力,此時壓差力和表面張力是主導微氣泡生成的關鍵;而在過渡模式下,微氣泡的生成則是黏性剪切力和壓差力共同克服表面張力的結果.目前,無論是利用T型微通道生成微液滴還是制備微氣泡,均采用連續相從主通道進入而分散相從支路進入的進料方式.而隨著氣相和液相進料入口位置的調換,勢必會影響T型微通道內氣液兩相流型、微氣泡生成機制和不同流型的范圍.因此,新的進料方式下T型微通道內氣液兩相流動機制及影響因素有待深入研究.

實驗方法

圖1為實驗裝置的示意圖.實驗裝置包含3個主要系統：微量進料及控制系統、T型微通道氣液相分散系統和高速顯微攝影系統.微量進料及控制系統由法國Fluigent公司的MFCSTM-EZ型微流體壓力進樣泵構成,包括壓力驅動泵、流量測量模塊和儲液池.T型微通道氣液相分散系統由蘇州汶灝芯片科技有限公司提供的尺寸為22.5 mm×15.0 mm×4.0 mm的微芯片和芯片夾具組成.芯片的微通道為矩形截面,截面寬度為150μm,高度為50μm.高速顯微攝影系統由上海上光新光學科技有限公司的XSZ型光學顯微鏡搭載日本PHOTRON公司的FASTCAM SA4高速攝像機組成,用于捕捉微通道內氣液界面的時間序列圖像.

實驗中,壓縮空氣作為分散相,添加表面活性劑的海藻酸鈉溶液作為連續相.壓縮空氣由氣瓶進入壓力驅動泵和流量控制系統,通過兩個儲液池將氣相和液相分別輸入到T型微通道內.圖2給出了傳統氣液兩相進料位置及本實驗中氣液兩相進料位置.本研究中,分散相氣相從主通道進入,連續相液相由支路通道進入.實驗過程中,通過微量進料及控制系統控制氣相進氣壓力和液相入流流量,利用高速顯微攝影技術和數字圖像處理技術獲得微通道內氣液兩相界面的變化,得到不同液相黏度和表面張力系數條件下的氣液兩相流型.所有實驗均在室溫22\textcelsius~和常壓101.3 kPa條件下完成.

T型微通道內氣液兩相流型

1 氣液兩相流型轉變過程

圖3給出液相流率為36μL/min時,不同氣相壓力對應的氣液兩相流型.本研究主要觀測到氣泡流和分層流2種主要流型.雖然波狀流在實驗中也有出現,但由于其出現區間穩定性差,在此不予討論.在T型微通道內通入液相,待通道內充滿液相后,逐漸增大氣相入口壓力,通道內由充滿液相向氣泡流轉變.當氣相壓力小于30 kPa時,氣相在短時間內無法推動液體,微通道內一直充滿液相(見圖3a).直到氣相壓力超過30 kPa后,氣相能夠推動液相并逐漸進入微通道,在微通道的交匯處生成微氣泡(見圖3b).如果繼續增大氣相壓力至50 kPa,微氣泡將無法形成,氣相和液相在微通道內分為兩層,形成分層流(見圖3c).

2 氣泡流的區域劃分

 氣泡流以生成范圍寬、生成氣泡尺寸均一、流動易控制等優勢受到廣泛關注.本研究發現,依據T型微通道內氣泡的生成頻率f和生成氣泡的長徑比γ將氣泡流進一步細分為3種不同形式,分別為分散氣泡流$f<100$Hz,$γ<2.5$、短彈狀氣泡流$f>100$Hz,$γ<2.5$和長彈狀氣泡流$f>100$Hz,$γ>2.5$. 圖4給出了調換傳統進液和進氣位置(見圖2b)后氣泡流在微通道內生成微氣泡的3種機制.Fu等綜述傳統進氣進液工況下(見圖2a)氣泡生成機制時指出,迫使T型微通道內氣泡斷裂的作用力包括液相黏性剪切力和氣泡上下游液相的壓差力,二者的大小關系決定了氣泡流的流型.而本文進氣進液條件下,除了液相黏性剪切力和氣泡上下游液相壓差力的作用,液相慣性力作用同樣重要.微通道內氣泡的斷裂和形成是在液相慣性力、黏性剪切力和氣泡上下游液相壓差力綜合作用下克服表面張力束縛的結果.圖4中上面的三幅圖表示3種氣泡流氣泡斷裂前氣液兩相的界面;對應的下面的三幅圖分別表示3種氣泡流氣泡頸縮斷裂后在主通道內形成的微氣泡.微通道內分散氣泡流和長彈狀氣泡流分別是基于剪切模式和擠壓模式生成微氣泡;而短彈狀氣泡流是基于過渡模式形成微氣泡.如圖4所示,在剪切模式下,氣泡逐漸形成,在頸縮斷裂之前僅占據小部分微通道的流通截面積,此時液相慣性力和黏性剪切力為控制氣泡頸縮斷裂的主要因素(見圖4a);在擠壓模式下,氣泡的前端填滿整個通道,此時氣泡上下游液相間的壓差力和液相慣性力是氣泡斷裂的主要驅動力,液相黏性剪切力的作用可以忽略(見圖4c);而過渡模式介于剪切模式和擠壓模式之間,氣泡的前端占據大部分通道流通截面,主要驅動力是液相黏性剪切力、慣性力和氣泡上下游液相間的壓差力,并且三者作用相當(見圖4b).

圖5給出不同氣泡生成頻率和氣泡長徑比下3種氣泡流的區域.在固定液相流率的條件下,氣相壓力低時,通道連接處以剪切模式形成微氣泡,在微通道內形成分散氣泡流;氣相壓力高時,在通道連接處更易以擠壓模式形成微氣泡,此時在微通道內形成長彈狀氣泡流;而氣相壓力適中時,在通道連接處以過渡模式形成微氣泡,微通道內形成短彈狀氣泡流.如圖5所示,在分散氣泡流區域內,微通道內氣泡生成頻率低,氣泡尺寸小;在短彈狀氣泡流區域內,氣泡生成頻率高,氣泡的總體平均尺寸比分散氣泡流生成氣泡的尺寸略大;而在長彈狀氣泡流區域,氣泡生成頻率高、尺寸大.

2.2 液相物性對氣液兩相流型的影響

2.2.1 液相黏度對流型的影響

以含0.1%表面活性劑吐溫20的海藻酸鈉溶液質量分數分別為0.1作為液相,考察液相黏度對氣液兩相流型的影響.由表1可知,隨著海藻酸鈉溶液質量分數的增加,液相黏度由1.58 mPa?s增大至6.60 mPa?s,而溶液表面張力系數的變化基本可以忽略.圖6表示不同液相黏度條件下微通道內氣液兩相流型隨液相毛細數Ca和氣相壓強Pg的分布. 毛細數Ca定義為

式中,μl是連續相液相的黏度,σ是表面張力系數,vl是連續相液相的流率.從圖6可以看出,隨著液相黏度的增大,微通道內氣泡流的范圍不斷減小,液相的黏度對通道內氣泡的生成影響較大.分析其原因,隨著液相黏度的增加,在相同氣液流動參數條件下,黏性剪切力占據克服表面張力作用的比重增大,加速氣泡的斷裂脫離過程,導致在較小的氣相壓力下氣相就會發生斷裂生成氣泡.此外,從圖6a還可以看出,當液相黏度相對較小時,剪切模式下形成的分散氣泡流發生在毛細數Ca相對較大的工況下,而擠壓模式下形成的長彈狀氣泡流則更易發生于毛細數Ca相對較小的工況.然而,隨著液相黏度的增大(見圖6b和圖6c),這種趨勢越來越不明顯.這是因為在剪切模式下,隨著液相黏度的增大,液相對氣泡的黏滯剪切力增大,液相在相對較小的流速下就可以使氣泡頸縮斷裂,從而導致毛細數Ca不斷降低;而在擠壓模式下,隨著液相黏度的增大,微通道壁面與氣泡間液膜的黏滯阻力增大,液相需要在相對較大的流速下才能使氣彈發生頸縮斷裂形成微氣泡, 由此造成毛細數Ca不斷增大.

2.2.2 表面張力對流型的影響

以含表面活性劑SDS質量分數分別為0.1的質量分數為0.1%的海藻酸鈉溶液作為液相,考察液相表面張力系數對氣液兩相流型的影響.如表1所示,海藻酸鈉溶液中表面活性劑SDS的質量分數由0.1%增大至0.2%,溶液的表面張力系數由24.50 mN/m增大至31.59 mN/m,而溶液的黏度沒有發生改變.圖7表示不同表面張力系數條件下微通道內氣液兩相流型隨液相毛細數Ca和氣相壓強Pg的分布.由圖7可知,隨著表面張力系數的增大,微通道內氣泡流的生成范圍略有減小,而短彈狀氣泡流和長彈狀氣泡流的生成范圍占氣泡流總體的生成范圍的比例變化明顯,當毛細數Ca相對較小時氣泡流即由過渡模式進入擠壓模式.這說明溶液表面張力系數對氣泡流總體操作范圍的影響相對較小,而主要影響短彈狀氣泡流和長彈狀氣泡流在整體氣泡操作范圍內的占比.分析其原因：在過渡模式下形成短彈狀氣泡流,需要黏性剪切力、氣泡上下游壓差力和液相慣性力共同作用克服表面張力;在過渡模式和擠壓模式的臨界處,黏性剪切力的作用為零,氣泡上下游壓差力基本保持不變,而表面張力增加量則需要通過增大液相流速來克服;由于慣性力與液相流速的平方成正比,因此隨著表面張力系數的增大,短彈狀氣泡流和長彈狀氣泡流的邊界處的臨界毛細數將減小.

結 論

利用高速顯微攝影技術和數字圖像處理技術對T型微通道內氣液兩相流型進行了實驗研究和定量分析,結論如下：

1依據微通道內氣泡的生成頻率和生成氣泡的長徑比氣泡流可細分為3種.其中,分散氣泡流基于剪切模式生成微氣泡,氣泡生成頻率低,氣泡長徑比小;長彈狀氣泡流基于擠壓模式生成微氣泡,氣泡生成頻率高,氣泡長徑比大;短彈狀氣泡流基于過渡模式生成微氣泡,氣泡生成頻率高,氣泡長徑比小.

2液相的黏度對通道內氣泡流的整體生成范圍影響較大,隨著液相黏度的增大,微通道內氣泡流的生成范圍不斷減小;液相表面張力系數對氣泡生成的生成范圍影響相對較小.

3基于無量綱數毛細數Ca、韋伯數We和歐拉數Eu劃分不同類型氣泡流的分界線,得到不同類型氣泡流的生成范圍,以實現微通道生成微氣泡過程的可控操作.

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